乏燃料后处理:是什么、为什么、如何进行及如何管理

核电站使用过的燃料,也就是乏燃料,并非完全是“废物”。它含有大量尚未完全反应的可裂变材料,以及其他有用的同位素。乏燃料后处理,就是一种复杂的化学与物理过程,旨在从乏燃料中分离出这些有价值的成分,并将剩余的放射性废物固化和管理。

乏燃料后处理是什么?

乏燃料是指核反应堆经过一个燃料循环(通常为数年)卸出的燃料组件。其主要成分包括:

  • 未烧尽的铀(主要是铀-238,少量铀-235)
  • 反应堆内新产生的钚(主要是钚-239,以及其他同位素)
  • 各种裂变产物(如锶-90、铯-137、碘-131、氪-85等)
  • 超铀元素(如镅、锔、镎等)
  • 结构材料(燃料包壳等)

乏燃料具有强放射性、高放热率,需要长期妥善管理。

乏燃料后处理(Spent Nuclear Fuel Reprocessing)正是处理这些乏燃料的方法之一。其基本目标是通过化学分离手段,将乏燃料中的铀和钚与高放废物及其他成分分开。

后处理的主要“产物”是:

  • 回收铀(Recovered Uranium, RU):仍含有一定比例的铀-235,可以经过再浓缩后再次利用。
  • 回收钚(Recovered Plutonium, RP):主要是可裂变同位素钚-239,可以与回收铀或贫化铀混合制成混合氧化物(MOX)燃料,用于轻水堆或快堆。
  • 高放废物(High-Level Waste, HLW):主要包含绝大部分裂变产物和超铀元素,放射性极强,需要长期隔离。
  • 中低放废物(Intermediate/Low-Level Waste, ILW/LLW):后处理过程中产生的各种受污染的设备、溶液等。

为何需要乏燃料后处理?

选择后处理而非直接处置乏燃料,主要出于以下几个具体原因:

  • 资源回收与利用:

    乏燃料中大部分是未烧尽的铀-238(约占95%)以及新产生的钚(约占1%)。这些都是潜在的核燃料。回收铀可以经过再浓缩后使用,而回收钚可以作为MOX燃料的关键成分。这极大地提高了天然铀资源的利用率,对于资源相对匮乏的国家具有战略意义。

    例如,通过后处理和MOX燃料,可以从相同数量的天然铀中提取更多的能量,减少对新的铀矿开采的需求。

  • 减少高放废物量与长期毒性:

    虽然回收的铀和钚仍然具有放射性,但将它们从乏燃料中分离出来,可以将绝大多数长寿命、高毒性的超铀元素和高放裂变产物集中到体积小得多的高放废物中。通过后续的高放废物固化处理(如玻璃固化),可以大幅减少需要长期地质处置的高放废物的体积。

    此外,将钚等长寿命的超铀元素从废物中移除(或在快堆中通过嬗变转化为短寿命或稳定核素),可以显著降低废物的长期放射性毒性下降到天然铀矿水平所需的时间,从而减轻未来世代的负担。

  • 使废物管理更加可控:

    后处理将乏燃料中的各种复杂成分分离成不同的类别,每种类别可以采用更具针对性的处理和固化方法。特别是将高放液体废物固化成稳定、不易扩散的玻璃体或陶瓷体,为后续的安全运输、临时储存和最终地质处置创造了更好的条件。

简单来说,后处理是为了“变废为宝”,提高核燃料利用效率,同时优化放射性废物的管理方式。

乏燃料后处理的“如何”:核心工艺流程详解

目前国际上主流的乏燃料后处理技术是基于溶剂萃取的湿法工艺,其中应用最广泛、最成熟的是PUREX工艺(Plutonium-Uranium Reduction Extraction)。以下以PUREX工艺为例,详细阐述后处理的关键步骤:

1. 乏燃料的接收与预处理

  • 长期冷却与储存:

    从反应堆卸出的乏燃料,放射性极强且持续产热。必须首先在反应堆乏燃料水池或专门的离堆水池中进行水下冷却(湿式储存),通常需要冷却数年到十数年,以使大部分短半衰期裂变产物衰变,降低放射性和热量,便于后续处理。

    在某些情况下,冷却后的乏燃料也可能被转移到干式储存设施中,在空气或惰性气体环境下储存,等待处理。

  • 组件拆卸与剪切:

    冷却后的乏燃料组件会被转移到高度屏蔽的“热室”(Hot Cell)中进行处理。首先,将乏燃料组件拆解,去除端部硬件。

    接着,使用剪切机将燃料棒切割成小段(通常为几厘米长)。这样做是为了暴露内部的核燃料(氧化铀陶瓷芯块),便于后续的化学溶解。

2. 溶解

  • 将剪切后的燃料段放入热硝酸溶液中进行溶解。氧化铀(UO₂)和氧化钚(PuO₂)在热硝酸中溶解,形成硝酸铀酰[UO₂(NO₃)₂]和硝酸钚酰[Pu(NO₃)₄]的溶液。

    燃料包壳(通常为锆合金或其他特殊合金)以及部分不溶性裂变产物(如贵金属Ru, Rh, Pd等)不会溶解,成为不溶性残渣,需要后续分离。

3. 化学分离(PUREX工艺的核心)

  • 这是后处理最关键的步骤,利用溶剂萃取技术将铀、钚与裂变产物、超铀元素分离开。

    PUREX工艺使用有机溶剂——磷酸三丁酯(TBP)溶解在惰性稀释剂(如煤油或十二烷)中作为萃取剂。

  • 第一步萃取:铀和钚的共萃

    溶解后的硝酸溶液(水相)与TBP有机相在萃取设备中(如脉冲柱、离心萃取机或混合澄清槽)充分混合。在硝酸介质中,UO₂(NO₃)₂和Pu(NO₃)₄能够与TBP形成络合物,从水相转移到有机相中。

    而绝大部分裂变产物、超铀元素(如镅、锔等)以及不溶性残渣则留在水相中,形成高放废液。这是后处理产生的主要高放废物来源。

  • 第二步分离:铀与钚的分离

    含有铀和钚的有机相接着进入下一个分离环节。通过调整化学条件,通常是向有机相中加入还原剂(如亚硝酸钠或羟胺),将Pu⁴⁺还原为Pu³⁺。

    Pu³⁺不像Pu⁴⁺那样容易与TBP形成稳定络合物,因此会从有机相中反萃取(Back Extraction)到水相中,从而实现铀(仍为U⁶⁺,留在有机相)与钚(进入水相)的分离。

  • 第三步纯化:铀和钚的进一步纯化

    分离后的铀有机相和钚水相还需要各自进行多轮萃取和反萃取循环,进一步去除微量残留的裂变产物和超铀元素,达到所需的纯度。纯化后的铀和钚溶液分别得到高纯度的硝酸铀酰溶液和硝酸钚溶液。

  • 溶剂再生:

    使用过的TBP有机相会吸收一些裂变产物和降解产物,需要经过碱洗、酸洗等过程进行再生,去除杂质后循环使用。

4. 产品转化与储存

  • 纯化后的硝酸铀酰溶液和硝酸钚溶液通常需要进一步处理,转化为固体形态,便于储存或利用。

    硝酸铀酰溶液可以转化为氧化铀(UO₃或UO₂),或者转化为六氟化铀(UF₆)以便进行再浓缩。

    硝酸钚溶液通常转化为氧化钚(PuO₂)。这些氧化物是制备MOX燃料的基础。

  • 转化后的铀和钚产物需要进行安全储存,直到被送往燃料制造厂或暂时库存。

5. 放射性废物的处理与固化

  • 后处理过程产生多种放射性废物:

    • 高放废液:主要来自第一步萃取后的水相,含有绝大部分裂变产物和超铀元素。放射性最强,热量最高。
    • 中低放废物:包括溶解过程中产生的不溶性残渣、受污染的设备部件、手套、衣物、废液(如溶剂再生、厂房冲洗产生的废液)等。
  • 高放废物固化(以玻璃固化为例):

    高放废液必须进行固化处理,转化为稳定、不易溶解、适合长期储存和处置的固体形态。目前国际上最成熟的技术是玻璃固化。

    高放废液首先经过浓缩,然后与特制的玻璃料(成分类似于硼硅酸盐玻璃)混合,在高温(约1000-1200°C)下熔化。在这个过程中,高放废物中的放射性核素被均匀地固溶在玻璃基体中。

    熔化的玻璃液随后被浇注到不锈钢或特种合金制造的容器(通常称为玻璃体罐)中冷却凝固。冷却后的玻璃体罐密封,表面放射性去污,然后转移到专门的高放废物储存设施中进行临时储存,等待最终地质处置。

  • 中低放废物处理:

    中低放废物根据其形态和放射性水平,采用不同的处理和固化方法,如压实、焚烧、水泥固化、沥青固化等,然后装入标准容器,进行近地表或中深度处置。

整个后处理过程必须在高度屏蔽、负压通风、远程操作的热室中进行,以保护人员免受辐射伤害,并严格控制放射性物质的扩散。

后处理产物的“怎么办”:回收利用与安全处置

回收铀(RU)的处理

回收铀的放射性较低,主要来自于残留的裂变产物和超铀元素,以及未烧尽的铀-235。如果回收铀中的铀-235含量仍然较高,可以将其转化为UF₆后送去再浓缩厂进行浓缩,提高铀-235丰度后作为新燃料的原料。然而,由于回收铀含有铀-236(在中子照射下产生,会吸收中子,对反应性不利),再浓缩过程需要进行调整,成本较高。

回收铀也可以直接储存,作为未来的潜在资源。

回收钚(RP)的处理

回收钚是后处理最有价值但也最敏感的产物。其主要用途是制造MOX燃料(Mixed Oxide Fuel)

  • MOX燃料制造:将回收的氧化钚(PuO₂)与贫化铀(Depleted Uranium, 主要成分是铀-238)或回收铀的氧化物(UO₂)按一定比例混合,制成新的核燃料芯块和燃料组件。

    MOX燃料可以在当前普遍使用的轻水堆中部分替代铀燃料使用(通常占堆芯燃料的20%-50%),也可以在专门的快堆中作为主要燃料使用。

    使用MOX燃料可以“烧掉”回收的钚,一方面利用了其蕴含的能量,另一方面减少了需要长期管理的钚存量,具有资源利用和废物管理的双重意义。

  • 长期储存:未立即用于制造MOX燃料的回收钚,通常以氧化物形式安全储存。钚具有放射性毒性且是核武器材料,其储存必须采取极其严格的物理保安措施和国际原子能机构(IAEA)的保障监督。

放射性废物的管理

  • 固化废物的临时储存:玻璃固化后的高放废物罐在送往最终处置场前,通常在专门的临时储存设施中存放数十年。这些设施通常是通风良好的混凝土建筑,利用空气自然冷却,以散去玻璃体罐持续释放的热量。

  • 中低放废物处置:经过固化处理的中低放废物,根据其放射性水平和半衰期,可以分别送往近地表处置场(Near-Surface Repository)或中深度处置场(Intermediate-Depth Repository)进行最终安全隔离。

  • 高放废物的最终地质处置:玻璃固化的高放废物,由于其放射性毒性需要数千年甚至数十万年才能衰减到安全水平,必须送往深层地质处置库(Deep Geological Repository)进行永久隔离。这是目前国际上普遍认为最安全可靠的长期处置方案。

    建设和运行深层地质处置库是一个极其复杂且漫长的过程,需要考虑地质稳定性、地下水迁移、工程技术以及社会接受度等诸多因素。目前全球只有芬兰、瑞典等少数国家在建设或规划这类设施。

“哪里”进行乏燃料后处理?主要设施与全球分布

乏燃料后处理是一项技术复杂、投资巨大且具有敏感性的活动,目前在全球只有少数几个国家拥有大规模运行或具有重要后处理能力的设施:

  • 法国:拥有世界上最大的商业后处理厂——位于拉阿格(La Hague)的AREVA NC(现为Orano)工厂。该厂为法国本土以及日本、德国、比利时等国处理乏燃料。
  • 英国:位于塞拉菲尔德(Sellafield)的场地曾拥有重要的后处理能力,但其商业后处理活动(特别是对氧化物燃料的后处理,即THORP工厂)已停止或进入退役阶段。目前主要处理历史遗留的废物和乏燃料。
  • 俄罗斯:在切利雅宾斯克地区(Mayak生产联合体)和克拉斯诺亚尔斯克地区(Zheleznogorsk)拥有后处理设施,主要处理VVER堆产生的乏燃料。
  • 中国:在兰州和中核四川环保工程有限公司(中核建中)拥有小规模的后处理研发设施和中试线。正在规划建设大型商用后处理厂,以支持未来的核电发展。
  • 印度:拥有后处理能力,是其封闭核燃料循环计划的一部分。
  • 日本:在六ヶ所村(Rokkasho)建设有大型后处理厂,尽管经历多次延迟,但仍在推进中,计划处理其国内的乏燃料。

其他一些国家,如美国,曾进行过后处理,但出于经济和核不扩散等因素的考虑,目前未进行商业规模的后处理,选择直接处置乏燃料,但仍保留相关研发能力。

“多少”涉及的挑战与考量

规模与成本

乏燃料后处理设施的建设和运行需要巨大的初期投资和持续的运营费用。PUREX工艺涉及强腐蚀性化学品、高放射性物质和复杂远程操作设备,导致成本非常高昂。处理一吨乏燃料的费用远高于将其直接储存或处置的费用。

全球每年产生的乏燃料数量庞大(数千吨),虽然只有一部分被送去后处理,但即使是部分处理,所需的设施规模和处理能力也是巨大的挑战。

安全与保安

后处理涉及高浓度的放射性物质,对设施的设计、建造、运行和维护提出了极高的安全要求。

  • 辐射安全:必须采取厚重的屏蔽(混凝土、铅等)和远程操作技术,保护工作人员免受电离辐射。
  • 临界安全:分离出的钚和纯化后的铀都是核裂变材料。必须严格控制其数量、浓度和几何形态,防止发生非受控的核链式反应(临界事故)。
  • 物理保安:后处理厂储存有大量的回收钚,这是潜在的核武器材料。设施必须有极其严密的物理保安措施,防止恐怖分子或其他非国家行为者窃取核材料。

核不扩散

后处理产生的回收钚可以直接用于制造核武器,因此乏燃料后处理活动具有高度的核不扩散敏感性。国际原子能机构(IAEA)对后处理厂进行严格的保障监督,以确保核材料不被转用。MOX燃料的使用可以有效降低钚的库存风险,因为将钚混入MOX燃料后,其形态和放射性使其难以被迅速转用于武器。

环境保护

尽管后处理旨在减少长期环境风险,但过程本身也会产生一些液态和气态的放射性排放物。虽然现代后处理厂采取了先进的净化处理技术,使得排放量远低于监管限值,但仍需要对周围环境进行持续严格的监测。

总而言之,乏燃料后处理是一个高度复杂、成本高昂、技术密集且对安全、保安和核不扩散要求极高的过程。它在提高核燃料利用率和优化废物管理方面具有独特优势,但也面临着显著的挑战和争议。

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